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Mit einem Gehalt von 3 ppm in der kontinentalen Erdkrusteist Caesium auf der Erde ein seltenes Element. Es ist nach dem instabilen Francium das seltenste Alkalimetall. Auf Grund seiner hohen Reaktivität kommt es nicht elementar, sondern immer nur in Form von Verbindungen vor. Meist ist Caesium ein seltenes Begleitelement in Kalium- oder anderen Alkalimetallsalzen wie Lepidolith, es sind jedoch auch einige Caesiumminerale bekannt. Das häufigste Caesiummineral ist Pollucit, (Cs,Na)2Al2Si4O12 · H2O, das in größeren Vorkommen vor allem am Bernic Lake in der Nähe von Lac du Bonnet in der kanadischen Provinz Manitoba in der Tanco-Mine vorkommt. Weitere größere Vorkommen liegen in Bikita, Simbabwe und in Namibia. Die Vorkommen in der Tanco Mine bei Lac du Bonnet sind die einzigen, in denen Caesium abgebaut wird. Seltenere Caesiumminerale sind beispielsweise Cesstibtantit (Cs,Na)SbTa4O12 und Pautovit CsFe2S3.

Auf Grund der Wasserlöslichkeit der meisten Caesiumverbindungen ist das Element im Meerwasser gelöst; ein Liter enthält dabei durchschnittlich 0,3 bis 4 Mikrogramm Caesium. In vergleichbaren Mengen finden sich dort auch häufigere, aber schlechter lösliche Elemente wie Nickel, Chrom oder Kupfer.

 
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